Materi rong dimensi, kayata graphene, menarik kanggo aplikasi semikonduktor konvensional lan aplikasi anyar ing elektronik fleksibel. Nanging, kekuatan tarik graphene sing dhuwur nyebabake fraktur ing regangan sing sithik, saengga angel kanggo nggunakake sifat elektronik sing luar biasa ing elektronik sing bisa diulur. Kanggo ngaktifake kinerja konduktor graphene transparan sing gumantung karo regangan sing apik banget, kita nggawe nanoscroll graphene ing antarane lapisan graphene sing ditumpuk, sing diarani gulungan graphene/graphene multilayer (MGG). Ing tekanan, sawetara gulungan nyambungake domain graphene sing terfragmentasi kanggo njaga jaringan perkolasi sing ngaktifake konduktivitas sing apik banget ing regangan sing dhuwur. MGG trilayer sing didhukung ing elastomer nahan 65% saka konduktansi asline ing regangan 100%, sing tegak lurus karo arah aliran arus, dene film trilayer graphene tanpa nanoscroll mung nahan 25% saka konduktansi wiwitane. Transistor kabeh-karbon sing bisa diulur sing digawe nggunakake MGG minangka elektroda nuduhake transmitansi >90% lan nahan 60% saka output arus asline ing regangan 120% (sejajar karo arah transportasi muatan). Transistor kabeh-karbon sing bisa diulur lan transparan iki bisa ngaktifake optoelektronik sing bisa diulur sing canggih.
Elektronik transparan sing bisa diulur minangka bidang sing terus berkembang sing nduweni aplikasi penting ing sistem biointegrasi canggih (1, 2) uga potensial kanggo diintegrasi karo optoelektronik sing bisa diulur (3, 4) kanggo ngasilake robotika alus lan tampilan sing canggih. Graphene nduweni sifat sing disenengi banget yaiku kekandelan atom, transparansi sing dhuwur, lan konduktivitas sing dhuwur, nanging implementasine ing aplikasi sing bisa diulur wis dihambat dening kecenderungan kanggo retak ing galur cilik. Ngatasi watesan mekanik graphene bisa ngaktifake fungsi anyar ing piranti transparan sing bisa diulur.
Sifat unik graphene ndadekake kandidat sing kuwat kanggo generasi elektroda konduktif transparan sabanjure (5, 6). Dibandhingake karo konduktor transparan sing paling umum digunakake, indium tin oxide [ITO; 100 ohm/square (sq) kanthi transparansi 90%], graphene monolayer sing ditandur kanthi deposisi uap kimia (CVD) duwe kombinasi resistensi lembaran (125 ohm/sq) lan transparansi (97,4%) (5). Kajaba iku, film graphene duwe fleksibilitas sing luar biasa dibandhingake karo ITO (7). Contone, ing substrat plastik, konduktansi bisa ditahan sanajan kanggo radius lengkungan lentur cilik kaya 0,8 mm (8). Kanggo luwih ningkatake kinerja listrik minangka konduktor fleksibel transparan, karya sadurunge wis ngembangake bahan hibrida graphene kanthi kawat nano perak siji dimensi (1D) utawa tabung nano karbon (CNT) (9-11). Kajaba iku, graphene wis digunakake minangka elektroda kanggo semikonduktor heterostruktural dimensi campuran (kayata Si massal 2D, kawat nano/nanotube 1D, lan titik kuantum 0D) (12), transistor fleksibel, sel surya, lan dioda pemancar cahaya (LED) (13-23).
Senajan graphene wis nuduhake asil sing njanjeni kanggo elektronik fleksibel, aplikasine ing elektronik sing bisa diulur diwatesi dening sifat mekanike (17, 24, 25); graphene nduweni kekakuan ing bidang 340 N/m lan modulus Young 0,5 TPa (26). Jaringan karbon-karbon sing kuwat ora nyedhiyakake mekanisme disipasi energi kanggo galur sing ditrapake lan mulane gampang retak ing galur kurang saka 5%. Contone, graphene CVD sing ditransfer menyang substrat elastis polidimetilsiloxane (PDMS) mung bisa njaga konduktivitas ing galur kurang saka 6% (8). Pitungan teoritis nuduhake yen crumpling lan interplay antarane lapisan sing beda kudu nyuda kekakuan kanthi kuat (26). Kanthi numpuk graphene dadi pirang-pirang lapisan, dilaporake yen graphene bi- utawa trilayer iki bisa diulur nganti galur 30%, nuduhake owah-owahan resistensi 13 kali luwih cilik tinimbang graphene monolayer (27). Nanging, kemampuan elastis iki isih kalah karo konduktor elastis sing canggih (28, 29).
Transistor iku penting ing aplikasi sing bisa diulur amarga bisa ngaktifake pembacaan sensor lan analisis sinyal sing canggih (30, 31). Transistor ing PDMS kanthi graphene multilayer minangka elektroda sumber/saluran lan bahan saluran bisa njaga fungsi listrik nganti 5% galur (32), sing sacara signifikan luwih murah tinimbang nilai minimal sing dibutuhake (~50%) kanggo sensor pemantauan kesehatan sing bisa dienggo lan kulit elektronik (33, 34). Bubar iki, pendekatan kirigami graphene wis dieksplorasi, lan transistor sing dijaga dening elektrolit cair bisa diulur nganti 240% (35). Nanging, metode iki mbutuhake graphene sing digantung, sing ngrumit proses fabrikasi.
Ing kene, kita entuk piranti graphene sing bisa diulur kanthi nyisipake gulungan graphene (dawane ~1 nganti 20 μm, ambane ~0,1 nganti 1 μm, lan dhuwure ~10 nganti 100 nm) ing antarane lapisan graphene. Kita duwe hipotesis manawa gulungan graphene iki bisa nyedhiyakake jalur konduktif kanggo ngubungake retakan ing lembaran graphene, saengga njaga konduktivitas sing dhuwur nalika ana tekanan. Gulungan graphene ora mbutuhake sintesis utawa proses tambahan; dheweke dibentuk kanthi alami sajrone prosedur transfer teles. Kanthi nggunakake gulungan G/G (graphene/graphene) multilayer (MGG) elektroda sing bisa diulur graphene (sumber/saluran lan gerbang) lan CNT semikonduktor, kita bisa nduduhake transistor kabeh-karbon sing transparan banget lan bisa diulur, sing bisa diulur nganti 120% tekanan (sejajar karo arah transportasi muatan) lan nahan 60% saka output arus asli. Iki minangka transistor berbasis karbon transparan sing paling bisa diulur nganti saiki, lan nyedhiyakake arus sing cukup kanggo nggerakake LED anorganik.
Kanggo ngaktifake elektroda graphene sing transparan lan bisa diulur ing area gedhe, kita milih graphene sing ditumbuhake CVD ing foil Cu. Foil Cu digantung ing tengah tabung kuarsa CVD kanggo ngidini tuwuhing graphene ing loro-lorone, mbentuk struktur G/Cu/G. Kanggo nransfer graphene, kita dhisik nutupi lapisan tipis poli(metil metakrilat) (PMMA) kanggo nglindhungi salah siji sisih graphene, sing kita jenengi graphene sisih ndhuwur (kosok baline kanggo sisih liyane saka graphene), lan sabanjure, kabeh film (PMMA/graphene ndhuwur/Cu/graphene ngisor) direndhem ing larutan (NH4)2S2O8 kanggo ngethok foil Cu. Graphene sisih ngisor tanpa lapisan PMMA mesthi bakal duwe retakan lan cacat sing ngidini etchant nembus (36, 37). Kaya sing digambarake ing Gambar 1A, ing efek tegangan permukaan, domain graphene sing dirilis digulung dadi gulungan lan banjur dipasang ing film G/PMMA ndhuwur sing isih ana. Gulungan top-G/G bisa ditransfer menyang substrat apa wae, kayata SiO2/Si, kaca, utawa polimer alus. Mbaleni proses transfer iki kaping pirang-pirang menyang substrat sing padha menehi struktur MGG.
(A) Ilustrasi skematis prosedur fabrikasi kanggo MGG minangka elektroda sing bisa diulur. Sajrone transfer graphene, graphene sisih mburi ing foil Cu dipecah ing wates lan cacat, digulung dadi bentuk sing sembarang, lan dipasang kanthi rapet ing film ndhuwur, mbentuk nanoscrolls. Kartun kaping papat nggambarake struktur MGG sing ditumpuk. (B lan C) Karakterisasi TEM resolusi dhuwur saka monolayer MGG, fokus ing wilayah monolayer graphene (B) lan gulungan (C). Sisipan (B) minangka gambar pembesaran rendah sing nuduhake morfologi sakabèhé saka monolayer MGG ing kothak TEM. Sisipan (C) minangka profil intensitas sing dijupuk ing sadawane kothak persegi panjang sing dituduhake ing gambar, ing ngendi jarak antarane bidang atom yaiku 0,34 lan 0,41 nm. (D) Spektrum EEL pinggiran K karbon kanthi puncak grafit π* lan σ* sing dilabel. (E) Gambar AFM sectional saka monolayer G/G gulungan kanthi profil dhuwur ing sadawane garis putus-putus kuning. (F nganti I) Mikroskopi optik lan gambar AFM saka trilayer G tanpa (F lan H) lan nganggo gulungan (G lan I) ing substrat SiO2/Si kandel 300 nm. Gulungan lan kerutan sing representatif diwenehi label kanggo nyorot bedane.
Kanggo verifikasi manawa gulungan kasebut minangka graphene sing digulung, kita nindakake studi mikroskop elektron transmisi (TEM) resolusi dhuwur lan spektroskopi mundhut energi elektron (EEL) ing struktur gulungan monolayer ndhuwur-G/G. Gambar 1B nuduhake struktur heksagonal saka graphene monolayer, lan inset kasebut minangka morfologi sakabèhé saka film sing ditutupi ing bolongan karbon tunggal saka kisi TEM. Grafene monolayer nyakup sebagian besar kisi, lan sawetara serpihan graphene nalika ana tumpukan cincin heksagonal katon (Gambar 1B). Kanthi nggedhekake menyang gulungan individu (Gambar 1C), kita mirsani akeh pinggiran kisi graphene, kanthi jarak kisi ing kisaran 0,34 nganti 0,41 nm. Pangukuran kasebut nuduhake manawa serpihan kasebut digulung kanthi acak lan dudu grafit sing sampurna, sing duwe jarak kisi 0,34 nm ing susunan lapisan "ABAB". Gambar 1D nuduhake spektrum EEL K-edge karbon, ing ngendi puncak ing 285 eV asale saka orbital π* lan puncak liyane sekitar 290 eV amarga transisi orbital σ*. Bisa dideleng yen ikatan sp2 dominan ing struktur iki, sing mbuktekake yen gulungan kasebut nduweni sifat grafit sing dhuwur.
Gambar mikroskop optik lan mikroskop gaya atom (AFM) menehi wawasan babagan distribusi nanoscroll graphene ing MGG (Gambar 1, E nganti G, lan gambar S1 lan S2). Gulungan kasebut disebar kanthi acak ing permukaan, lan kapadhetan ing bidang mundhak kanthi proporsional karo jumlah lapisan sing ditumpuk. Akeh gulungan sing kusut dadi simpul lan nuduhake dhuwur sing ora seragam ing kisaran 10 nganti 100 nm. Dawane 1 nganti 20 μm lan ambane 0,1 nganti 1 μm, gumantung saka ukuran serpihan graphene awal. Kaya sing dituduhake ing Gambar 1 (H lan I), gulungan kasebut duwe ukuran sing luwih gedhe tinimbang kerutan, sing nyebabake antarmuka sing luwih kasar ing antarane lapisan graphene.
Kanggo ngukur sifat listrik, kita nggawe pola film graphene nganggo utawa tanpa struktur gulungan lan lapisan sing ditumpuk dadi strip kanthi jembar 300 μm lan dawa 2000 μm nggunakake fotolitografi. Resistensi rong probe minangka fungsi galur diukur ing kahanan sekitar. Anane gulungan nyuda resistivitas kanggo graphene monolayer nganti 80% kanthi mung penurunan 2,2% ing transmitansi (gambar S4). Iki ngonfirmasi manawa nanoscrolls, sing duwe kapadhetan arus dhuwur nganti 5 × 107 A/cm2 (38, 39), menehi kontribusi listrik sing positif banget kanggo MGG. Antarane kabeh graphene lan MGG polos mono-, bi-, lan trilayer, trilayer MGG duwe konduktansi paling apik kanthi transparansi meh 90%. Kanggo mbandhingake karo sumber graphene liyane sing dilapurake ing literatur, kita uga ngukur resistensi lembaran papat probe (gambar S5) lan ndhaptar minangka fungsi transmitansi ing 550 nm (gambar S6) ing Gambar 2A. MGG nuduhake konduktivitas lan transparansi sing bisa dibandhingake utawa luwih dhuwur tinimbang graphene polos multilayer sing ditumpuk kanthi artifisial lan graphene oksida sing dikurangi (RGO) (6, 8, 18). Elinga yen resistensi lembaran graphene polos multilayer sing ditumpuk kanthi artifisial saka literatur rada luwih dhuwur tinimbang MGG kita, mbokmenawa amarga kahanan pertumbuhan lan metode transfer sing ora dioptimalake.
(A) Resistensi lembar papat probe versus transmitansi ing 550 nm kanggo sawetara jinis graphene, ing ngendi kothak ireng nuduhake MGG mono-, bi-, lan trilayer; bunderan abang lan segitiga biru cocog karo graphene polos multilayer sing ditandur ing Cu lan Ni saka panliten Li et al. (6) lan Kim et al. (8), lan banjur ditransfer menyang SiO2/Si utawa kuarsa; lan segitiga ijo minangka nilai kanggo RGO ing derajat pangurangan sing beda saka panliten Bonaccorso et al. (18). (B lan C) Owah-owahan resistensi normalisasi MGG mono-, bi- lan trilayer lan G minangka fungsi galur tegak lurus (B) lan paralel (C) menyang arah aliran arus. (D) Owah-owahan resistensi normalisasi bilayer G (abang) lan MGG (ireng) ing sangisore beban galur siklik nganti 50% galur tegak lurus. (E) Owah-owahan resistensi normalisasi trilayer G (abang) lan MGG (ireng) ing sangisore beban galur siklik nganti 90% galur paralel. (F) Owah-owahan kapasitansi normal saka mono-, bi- lan trilayer G lan bi- lan trilayer MGG minangka fungsi galur. Sisipan kasebut yaiku struktur kapasitor, ing ngendi substrat polimer yaiku SEBS lan lapisan dielektrik polimer yaiku SEBS kandel 2-μm.
Kanggo ngevaluasi kinerja MGG sing gumantung saka galur, kita mindhah graphene menyang substrat elastomer termoplastik stirena-etilena-butadiena-stirena (SEBS) (jembaré ~2 cm lan dawané ~5 cm), lan konduktivitas diukur nalika substrat ditarik (waca Bahan lan Metode) kanthi tegak lurus lan sejajar karo arah aliran arus (Gambar 2, B lan C). Prilaku listrik sing gumantung saka galur saya apik kanthi penggabungan nanoscrolls lan nambah jumlah lapisan graphene. Contone, nalika galur tegak lurus karo aliran arus, kanggo graphene monolayer, tambahan gulungan nambah galur nalika kerusakan listrik saka 5 nganti 70%. Toleransi galur saka graphene trilayer uga saya apik dibandhingake karo graphene monolayer. Kanthi nanoscrolls, kanthi galur tegak lurus 100%, resistensi struktur MGG trilayer mung tambah 50%, dibandhingake karo 300% kanggo graphene trilayer tanpa gulungan. Owah-owahan resistensi ing beban galur siklik diselidiki. Kanggo perbandingan (Gambar 2D), resistensi film graphene bilayer polos mundhak udakara 7,5 kali sawise ~700 siklus kanthi regangan tegak lurus 50% lan terus mundhak kanthi regangan ing saben siklus. Ing sisih liya, resistensi MGG bilayer mung mundhak udakara 2,5 kali sawise ~700 siklus. Kanthi ngetrapake regangan nganti 90% ing sadawane arah paralel, resistensi graphene trilayer mundhak ~100 kali sawise 1000 siklus, dene mung ~8 kali ing MGG trilayer (Gambar 2E). Asil siklus dituduhake ing gambar S7. Peningkatan resistensi sing relatif luwih cepet ing sadawane arah regangan paralel amarga orientasi retakan tegak lurus karo arah aliran arus. Penyimpangan resistensi sajrone pemuatan lan pembongkaran regangan amarga pemulihan viskoelastik substrat elastomer SEBS. Resistensi strip MGG sing luwih stabil sajrone siklus amarga anane gulungan gedhe sing bisa nyambungake bagean graphene sing retak (kaya sing diamati dening AFM), mbantu njaga jalur perkolasi. Fenomena njaga konduktivitas kanthi jalur perkolasi iki wis dilapurake sadurunge kanggo film logam utawa semikonduktor sing retak ing substrat elastomer (40, 41).
Kanggo ngevaluasi film berbasis graphene iki minangka elektroda gerbang ing piranti sing bisa diulur, kita nutupi lapisan graphene nganggo lapisan dielektrik SEBS (kandel 2 μm) lan ngawasi owah-owahan kapasitansi dielektrik minangka fungsi galur (waca Gambar 2F lan Bahan Tambahan kanggo rincian). Kita mirsani manawa kapasitansi kanthi elektroda graphene monolayer lan bilayer polos cepet mudhun amarga ilang konduktivitas ing bidang graphene. Kosok baline, kapasitansi sing dijaga dening MGG uga graphene trilayer polos nuduhake peningkatan kapasitansi karo galur, sing diarepake amarga pengurangan kekandelan dielektrik karo galur. Peningkatan kapasitansi sing diarepake cocog banget karo struktur MGG (gambar S8). Iki nuduhake manawa MGG cocog minangka elektroda gerbang kanggo transistor sing bisa diulur.
Kanggo nyelidiki luwih lanjut peran gulungan graphene 1D ing toleransi regangan konduktivitas listrik lan ngontrol pamisahan ing antarane lapisan graphene kanthi luwih apik, kita nggunakake CNT sing dilapisi semprotan kanggo ngganti gulungan graphene (waca Bahan Tambahan). Kanggo niru struktur MGG, kita ngendapke telung kapadhetan CNT (yaiku, CNT1
(A nganti C) Gambar AFM saka telung kapadhetan CNT sing beda (CNT1
Kanggo luwih mangerteni kemampuane minangka elektroda kanggo elektronik sing bisa diulur, kita kanthi sistematis nyelidiki morfologi MGG lan G-CNT-G ing sangisore tekanan. Mikroskopi optik lan mikroskop elektron pindai (SEM) dudu metode karakterisasi sing efektif amarga loro-lorone ora duwe kontras warna lan SEM kena artefak gambar sajrone pemindaian elektron nalika graphene ana ing substrat polimer (gambar S9 lan S10). Kanggo mirsani in situ permukaan graphene ing sangisore tekanan, kita ngumpulake pangukuran AFM ing MGG trilayer lan graphene polos sawise nransfer menyang substrat SEBS sing tipis banget (~0,1 mm kandel) lan elastis. Amarga cacat intrinsik ing graphene CVD lan kerusakan ekstrinsik sajrone proses transfer, retakan mesthi diasilake ing graphene sing tegang, lan kanthi regangan sing saya tambah, retakan dadi luwih padhet (Gambar 4, A nganti D). Gumantung saka struktur susun elektroda berbasis karbon, retakan kasebut nuduhake morfologi sing beda (gambar S11) (27). Kapadhetan area retakan (ditegesake minangka area retakan/area sing dianalisis) saka graphene multilayer luwih murah tinimbang graphene monolayer sawise galur, sing konsisten karo peningkatan konduktivitas listrik kanggo MGG. Ing sisih liya, gulungan asring diamati kanggo ngubungake retakan, nyedhiyakake jalur konduktif tambahan ing film sing diregani. Contone, kaya sing diwenehi label ing gambar Gambar 4B, gulungan sing amba nyebrang retakan ing MGG trilayer, nanging ora ana gulungan sing diamati ing graphene polos (Gambar 4, E nganti H). Kajaba iku, CNT uga ngubungake retakan ing graphene (gambar S11). Kapadhetan area retakan, kapadhetan area gulungan, lan kekasaran film diringkes ing Gambar 4K.
(A nganti H) Gambar AFM in situ saka gulungan trilayer G/G (A nganti D) lan struktur trilayer G (E nganti H) ing elastomer SEBS sing tipis banget (kandel ~0,1 mm) kanthi galur 0, 20, 60, lan 100%. Retakan lan gulungan sing representatif dituduhake nganggo panah. Kabeh gambar AFM ana ing area 15 μm × 15 μm, nggunakake bilah skala warna sing padha karo sing diwenehi label. (I) Geometri simulasi elektroda graphene monolayer berpola ing substrat SEBS. (J) Peta kontur simulasi galur logaritmik utama maksimal ing graphene monolayer lan substrat SEBS kanthi galur eksternal 20%. (K) Perbandingan kapadhetan area retakan (kolom abang), kapadhetan area gulung (kolom kuning), lan kekasaran permukaan (kolom biru) kanggo struktur graphene sing beda.
Nalika film MGG diulur, ana mekanisme tambahan sing penting supaya gulungan kasebut bisa nyambungake wilayah graphene sing retak, njaga jaringan perkolasi. Gulungan graphene iki janjeni amarga dawane bisa puluhan mikrometer lan mulane bisa nyambungake retakan sing biasane nganti skala mikrometer. Salajengipun, amarga gulungan kasebut kasusun saka pirang-pirang lapisan graphene, diarepake duwe resistensi sing kurang. Dibandhingake, jaringan CNT sing relatif padhet (transmitansi sing luwih murah) dibutuhake kanggo nyedhiyakake kemampuan jembatan konduktif sing bisa dibandhingake, amarga CNT luwih cilik (biasane sawetara mikrometer dawane) lan kurang konduktif tinimbang gulungan. Ing sisih liya, kaya sing dituduhake ing gambar S12, dene graphene retak nalika peregangan kanggo nampung galur, gulungan kasebut ora retak, nuduhake yen sing terakhir bisa uga nggeser ing graphene sing ndasari. Alesané kenapa ora retak kemungkinan amarga struktur sing digulung, sing kasusun saka akeh lapisan graphene (dawane ~1 nganti 20 μm, ambane ~0,1 nganti 1 μm, lan dhuwure ~10 nganti 100 nm), sing nduweni modulus efektif sing luwih dhuwur tinimbang graphene lapisan tunggal. Kaya sing dilapurake dening Green lan Hersam (42), jaringan CNT logam (diameter tabung 1,0 nm) bisa entuk resistensi lembaran sing kurang <100 ohm/sq sanajan resistensi sambungan gedhe antarane CNT. Ngelingi yen gulungan graphene kita duwe jembar 0,1 nganti 1 μm lan gulungan G/G duwe area kontak sing luwih gedhe tinimbang CNT, resistensi kontak lan area kontak antarane gulungan graphene lan graphene ora kudu dadi faktor sing mbatesi kanggo njaga konduktivitas sing dhuwur.
Grafena nduweni modulus sing luwih dhuwur tinimbang substrat SEBS. Sanajan kekandelan efektif elektroda grafena luwih murah tinimbang substrat, kekakuan grafena kaping kekandelane bisa dibandhingake karo substrat (43, 44), sing nyebabake efek pulo kaku sing moderat. Kita nyimulasikake deformasi grafena kandel 1-nm ing substrat SEBS (waca Bahan Tambahan kanggo rincian). Miturut asil simulasi, nalika galur 20% ditrapake ing substrat SEBS sacara eksternal, galur rata-rata ing grafena yaiku ~6,6% (Gambar 4J lan gambar S13D), sing konsisten karo pengamatan eksperimen (waca gambar S13). Kita mbandhingake galur ing wilayah grafena lan substrat sing berpola nggunakake mikroskop optik lan nemokake galur ing wilayah substrat paling ora kaping pindho galur ing wilayah grafena. Iki nuduhake yen galur sing ditrapake ing pola elektroda grafena bisa diwatesi kanthi signifikan, mbentuk pulo kaku grafena ing ndhuwur SEBS (26, 43, 44).
Mulane, kemampuan elektroda MGG kanggo njaga konduktivitas sing dhuwur ing tekanan sing dhuwur bisa uga diaktifake dening rong mekanisme utama: (i) Gulungan kasebut bisa ngubungake wilayah sing ora nyambung kanggo njaga jalur perkolasi konduktif, lan (ii) lembaran/elastomer graphene multilayer bisa nggeser siji lan sijine, sing nyebabake tekanan sing luwih murah ing elektroda graphene. Kanggo pirang-pirang lapisan graphene sing ditransfer ing elastomer, lapisan kasebut ora nempel banget karo siji lan sijine, sing bisa nggeser minangka respon kanggo tekanan (27). Gulungan kasebut uga nambah kekasaran lapisan graphene, sing bisa mbantu nambah pamisahan antarane lapisan graphene lan mulane ngaktifake geseran lapisan graphene.
Piranti kabeh-karbon digoleki kanthi semangat amarga biaya sing murah lan throughput sing dhuwur. Ing kasus kita, transistor kabeh-karbon digawe nggunakake gerbang graphene ngisor, kontak sumber/saluran graphene ndhuwur, semikonduktor CNT sing diurutake, lan SEBS minangka dielektrik (Gambar 5A). Kaya sing dituduhake ing Gambar 5B, piranti kabeh-karbon kanthi CNT minangka sumber/saluran lan gerbang (piranti ngisor) luwih buram tinimbang piranti kanthi elektroda graphene (piranti ndhuwur). Iki amarga jaringan CNT mbutuhake kekandelan sing luwih gedhe lan, akibate, transmitansi optik sing luwih murah kanggo entuk resistensi lembaran sing padha karo graphene (gambar S4). Gambar 5 (C lan D) nuduhake kurva transfer lan output sing representatif sadurunge regangan kanggo transistor sing digawe nganggo elektroda MGG bilayer. Ambane saluran lan dawa transistor sing ora diregangkan yaiku 800 lan 100 μm. Rasio on/off sing diukur luwih gedhe tinimbang 103 kanthi arus on lan off ing level 10−5 lan 10−8 A. Kurva output nuduhake rezim linier lan saturasi sing ideal kanthi katergantungan gerbang-voltase sing jelas, sing nuduhake kontak ideal antarane CNT lan elektroda graphene (45). Resistensi kontak karo elektroda graphene diamati luwih murah tinimbang karo film Au sing nguap (waca gambar S14). Mobilitas saturasi transistor sing bisa diulur kira-kira 5,6 cm2/Vs, padha karo transistor CNT sing diurutake polimer sing padha ing substrat Si kaku kanthi SiO2 300-nm minangka lapisan dielektrik. Peningkatan mobilitas luwih lanjut bisa ditindakake kanthi kapadhetan tabung sing dioptimalake lan jinis tabung liyane (46).
(A) Skema transistor sing bisa diulur adhedhasar graphene. SWNT, tabung nano karbon berdinding tunggal. (B) Foto transistor sing bisa diulur digawe saka elektroda graphene (ndhuwur) lan elektroda CNT (ngisor). Bedane transparansi katon jelas. (C lan D) Kurva transfer lan output transistor adhedhasar graphene ing SEBS sadurunge galur. (E lan F) Kurva transfer, arus urip lan mati, rasio urip/mati, lan mobilitas transistor adhedhasar graphene ing galur sing beda.
Nalika piranti transparan kabeh-karbon diulur ing arah sejajar karo arah transportasi muatan, degradasi minimal diamati nganti 120% galur. Sajrone peregangan, mobilitas terus mudhun saka 5,6 cm2/Vs ing galur 0% dadi 2,5 cm2/Vs ing galur 120% (Gambar 5F). Kita uga mbandhingake kinerja transistor kanggo dawa saluran sing beda (waca tabel S1). Khususé, ing galur sing gedhene nganti 105%, kabeh transistor iki isih nuduhake rasio on/off sing dhuwur (>103) lan mobilitas (>3 cm2/Vs). Kajaba iku, kita ngringkes kabeh karya anyar babagan transistor kabeh-karbon (waca tabel S2) (47–52). Kanthi ngoptimalake fabrikasi piranti ing elastomer lan nggunakake MGG minangka kontak, transistor kabeh-karbon kita nuduhake kinerja sing apik babagan mobilitas lan histeresis uga bisa diulur banget.
Minangka aplikasi saka transistor sing transparan lan bisa diulur kanthi lengkap, kita nggunakake kanggo ngontrol switching LED (Gambar 6A). Kaya sing dituduhake ing Gambar 6B, LED ijo bisa dideleng kanthi jelas liwat piranti kabeh-karbon sing bisa diulur sing diselehake langsung ing ndhuwur. Nalika diulur nganti ~100% (Gambar 6, C lan D), intensitas cahya LED ora owah, sing konsisten karo kinerja transistor sing diterangake ing ndhuwur (waca film S1). Iki minangka laporan pertama babagan unit kontrol sing bisa diulur sing digawe nggunakake elektroda graphene, sing nuduhake kemungkinan anyar kanggo elektronik sing bisa diulur graphene.
(A) Sirkuit transistor kanggo nggerakake LED. GND, ground. (B) Foto transistor kabeh-karbon sing bisa diulur lan transparan kanthi regangan 0% sing dipasang ing ndhuwur LED ijo. (C) Transistor kabeh-karbon sing transparan lan bisa diulur sing digunakake kanggo ngalih LED dipasang ing ndhuwur LED kanthi regangan 0% (kiwa) lan ~100% (tengen). Panah putih nuduhake tandha kuning ing piranti kanggo nuduhake owah-owahan jarak sing diulur. (D) Tampilan sisih transistor sing diulur, kanthi LED sing didorong menyang elastomer.
Kesimpulane, kita wis ngembangake struktur graphene konduktif transparan sing njaga konduktivitas dhuwur ing galur gedhe minangka elektroda sing bisa diulur, sing diaktifake dening nanoscroll graphene ing antarane lapisan graphene sing ditumpuk. Struktur elektroda MGG bi- lan trilayer iki ing elastomer bisa njaga 21 lan 65%, masing-masing, saka konduktivitas galur 0% ing galur nganti 100%, dibandhingake karo mundhut konduktivitas lengkap ing galur 5% kanggo elektroda graphene monolayer khas. Jalur konduktif tambahan saka gulungan graphene uga interaksi sing ringkih antarane lapisan sing ditransfer nyumbang kanggo stabilitas konduktivitas sing unggul ing galur. Kita luwih lanjut ngetrapake struktur graphene iki kanggo nggawe transistor sing bisa diulur kabeh karbon. Nganti saiki, iki minangka transistor berbasis graphene sing paling bisa diulur kanthi transparansi paling apik tanpa nggunakake tekuk. Sanajan panliten iki ditindakake kanggo ngaktifake graphene kanggo elektronik sing bisa diulur, kita percaya manawa pendekatan iki bisa ditambahi menyang bahan 2D liyane kanggo ngaktifake elektronik 2D sing bisa diulur.
Grafena CVD area gedhe ditandur ing foil Cu sing digantung (99,999%; Alfa Aesar) ing tekanan konstan 0,5 mtorr kanthi 50–SCCM (sentimeter kubik standar per menit) CH4 lan 20–SCCM H2 minangka prekursor ing suhu 1000°C. Loro-lorone foil Cu ditutupi dening graphene monolayer. Lapisan tipis PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) dilapisi spin ing salah siji sisih foil Cu, mbentuk struktur foil/G PMMA/G/Cu. Sabanjure, kabeh film direndhem ing larutan amonium persulfat 0,1 M [(NH4)2S2O8] sajrone 2 jam kanggo ngilangi foil Cu. Sajrone proses iki, graphene sisih mburi sing ora dilindhungi dhisik nyuwek ing sadawane wates butir banjur digulung dadi gulungan amarga tegangan permukaan. Gulungan kasebut dipasang ing film graphene ndhuwur sing didhukung PMMA, mbentuk gulungan PMMA/G/G. Film-film kasebut banjur dikumbah nganggo banyu deionisasi kaping pirang-pirang lan dilebokake ing substrat target, kayata SiO2/Si sing kaku utawa substrat plastik. Sanalika film sing dipasang garing ing substrat, sampel kasebut direndhem kanthi runtut ing aseton, 1:1 aseton/IPA (isopropil alkohol), lan IPA sajrone 30 detik saben kanggo mbusak PMMA. Film-film kasebut dipanasake ing suhu 100°C sajrone 15 menit utawa disimpen ing vakum sewengi kanggo mbusak banyu sing kejebak kanthi lengkap sadurunge lapisan gulungan G/G liyane ditransfer menyang lapisan kasebut. Langkah iki kanggo nyegah film graphene saka substrat lan njamin jangkoan lengkap MGG sajrone pelepasan lapisan pembawa PMMA.
Morfologi struktur MGG diamati nggunakake mikroskop optik (Leica) lan mikroskop elektron pindai (1 kV; FEI). Mikroskop gaya atom (Nanoscope III, Instrumen Digital) dioperasikake ing mode tapping kanggo mirsani rincian gulungan G. Transparansi film diuji dening spektrometer sing katon ultraviolet (Agilent Cary 6000i). Kanggo tes nalika galur ana ing sadawane arah tegak lurus aliran arus, fotolitografi lan plasma O2 digunakake kanggo nggawe pola struktur graphene dadi strip (jembar ~300 μm lan dawa ~2000 μm), lan elektroda Au (50 nm) diendapkan kanthi termal nggunakake topeng bayangan ing loro-lorone sisih dawa. Strip graphene banjur dikontak karo elastomer SEBS (jembar ~2 cm lan dawa ~5 cm), kanthi sumbu dawa strip sejajar karo sisih cendhak SEBS diikuti dening etsa BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) lan eutektik gallium indium (EGaIn) minangka kontak listrik. Kanggo uji regangan paralel, struktur graphene sing ora berpola (~5 × 10 mm) ditransfer menyang substrat SEBS, kanthi sumbu dawa sejajar karo sisih dawa substrat SEBS. Kanggo loro kasus kasebut, kabeh G (tanpa gulungan G)/SEBS ditarik ing sadawane sisih dawa elastomer ing piranti manual, lan ing situ, kita ngukur owah-owahan resistensi ing sangisore regangan ing stasiun probe nganggo penganalisis semikonduktor (Keithley 4200-SCS).
Transistor kabeh-karbon sing gampang diulur lan transparan ing substrat elastis digawe kanthi prosedur ing ngisor iki kanggo nyegah karusakan pelarut organik saka dielektrik polimer lan substrat. Struktur MGG ditransfer menyang SEBS minangka elektroda gerbang. Kanggo entuk lapisan dielektrik polimer film tipis sing seragam (tebal 2 μm), larutan toluena SEBS (80 mg/ml) dilapisi spin ing substrat SiO2/Si sing dimodifikasi oktadesiltriklorosilan (OTS) kanthi kecepatan 1000 rpm sajrone 1 menit. Film dielektrik tipis bisa gampang ditransfer saka permukaan OTS hidrofobik menyang substrat SEBS sing ditutupi karo graphene sing wis disiapake. Kapasitor bisa digawe kanthi nyetor elektroda ndhuwur logam cair (EGaIn; Sigma-Aldrich) kanggo nemtokake kapasitansi minangka fungsi galur nggunakake meter LCR (induktansi, kapasitansi, resistensi) (Agilent). Bagean liyane saka transistor kasusun saka CNT semikonduktor sing diurutake polimer, miturut prosedur sing dilapurake sadurunge (53). Elektroda sumber/saluran berpola digawe ing substrat SiO2/Si kaku. Sabanjure, rong bagean kasebut, dielektrik/G/SEBS lan CNT/G/SiO2/Si berpola, dilaminasi siji lan sijine, lan direndhem ing BOE kanggo mbusak substrat SiO2/Si kaku. Kanthi mangkono, transistor sing transparan lan bisa diulur digawe. Pengujian listrik ing sangisore regangan ditindakake ing persiyapan peregangan manual kaya metode sing kasebut ing ndhuwur.
Materi tambahan kanggo artikel iki kasedhiya ing http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
gambar S1. Gambar mikroskop optik saka monolayer MGG ing substrat SiO2/Si kanthi pembesaran sing beda-beda.
gambar S4. Perbandingan resistensi lan transmitansi lembaran rong probe @550 nm saka graphene polos mono-, bi- lan trilayer (kotak ireng), MGG (bunderan abang), lan CNT (segitiga biru).
gambar S7. Owah-owahan resistensi normal saka MGG mono- lan bilayer (ireng) lan G (abang) ing sangisore ~1000 beban galur siklik nganti 40 lan 90% galur paralel, mungguh-mungguh.
gambar S10. Gambar SEM saka trilayer MGG ing elastomer SEBS sawise galur, nuduhake salib gulungan dawa ing sawetara retakan.
gambar S12. Gambar AFM saka trilayer MGG ing elastomer SEBS sing tipis banget kanthi galur 20%, nuduhake yen gulungan nyebrang retakan.
tabel S1. Mobilitas transistor nanotube karbon MGG-berdinding tunggal lapis ganda ing dawa saluran sing beda sadurunge lan sawise galur.
Iki minangka artikel akses terbuka sing disebarake miturut syarat-syarat lisensi Creative Commons Attribution-NonCommercial, sing ngidini panggunaan, distribusi, lan reproduksi ing media apa wae, anggere panggunaan sing diasilake ora kanggo kauntungan komersial lan anggere karya asline dikutip kanthi bener.
CATHETAN: Kita mung njaluk alamat email sampeyan supaya wong sing sampeyan rekomendasikake ngerti yen sampeyan pengin dheweke ndeleng kaca kasebut, lan dudu email sampah. Kita ora nyimpen alamat email apa wae.
Pitakonan iki kanggo nguji apa sampeyan pengunjung manungsa lan kanggo nyegah kiriman spam otomatis.
Miturut Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Miturut Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 American Association for the Advancement of Science. Kabeh hak dilindhungi undhang-undhang. AAAS minangka mitra HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef lan COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548.
Wektu kiriman: 28 Januari 2021